Alfonso VI (sebelum Jun 1040 – 1 Julai 1109), yang digelar Si Berani (El Bravo), memerintah León pada tahun 1065, namun hanya selepas kemangkatan saudaranya Sancho II pada 1072, barulah baginda berjaya menyatukan semula takhta León, Castile, dan Galicia di bawah satu pemerintahan. Perjuangan baginda penuh dengan persengketaan, termasuk ditewaskan dan dipenjarakan oleh Sancho dalam Pertempuran Golpejera pada 1072, tetapi selepas pembunuhan Sancho, baginda kembali dan memenjarakan adindanya García seumur hidup demi mengekalkan kuasa mutlaknya. Pada tahun 1077, Alfonso mengisytiharkan dirinya sebagai Maharaja Seluruh Hispania (Imperator totius Hispaniae) untuk menunjukkan dominasinya sebagai raja Kristian paling berkuasa di Semenanjung Iberia. Walau bagaimanapun, pemerintahannya turut diganggu ujian besar dengan keKalahan yang diderita daripada Yusuf bin Tasyfin dalam Pertempuran Zallaqah (1086) yang mencederakan kakinya, serta kehilangan putera mahkota Sancho dalam Pertempuran Uclés pada 1108 sebelum baginda mangkat setahun kemudian. Baginda digantikan oleh puterinya, Urraca, dan dikenang sebagai pemimpin Reconquista yang sangat mementingkan hukum dan ketertiban, disegani bahkan oleh musuh-musuh Arabnya sebagai seorang yang cerdik serta menepati segala janji.